ПРИМЕНЕНИЕ МЕТОДА ЛАЗЕРНО-ИСКРОВОЙ ЭМИССИОННОЙ СПЕКТРОМЕТРИИ ДЛЯ ТЕХНОЛОГИЧЕСКОГО КОНТРОЛЯ ПРОДУКТОВ ПЕРЕРАБОТКИ ОТРАБОТАВШЕГО ЯДЕРНОГО ТОПЛИВА

А. А. Жеребцов, Ю. С. Мочалов, М. А. Таразанова, А. Н. Рыбаков, К. Н. Двоеглазов, Е. А. Ширшин, Г. С. Будылин, В. А. Петров

Аннотация


Актуальность. Технологический контроль состава продуктов отработавшего ядерного топлива (ОЯТ) тесно связан с ри- сками радиационного воздействия на персонал и образования вторичных радиоактивных отходов, требует трудоемкой подготовки проб, затратных длительных и многочисленных измерений, что делает крайне актуальным переход на дистанционные методы измерений, такие как лазерно-искровая эмиссионная спектрометрия (ЛИЭС). Цель работы – определить возможность вн едрения метода ЛИЭС в систему контроля химического состава продуктов гидрометаллургической переработки ОЯТ реакторной установки БРЕСТ-ОД-300 для альтернативной замены существующих физико-химических методов (атомно-эмиссионная спектрометрия, спектрофотометрия, рентгенофлуоресцентный анализ) измерений содержания U, Pu и редкоземельных элементов (РЗЭ). Материалы и методы. Проведен анализ данных литературы. Разработана экспериментальная лабораторная ЛИЭСустановка (макет), сделаны тестовые измерения элементного состава по спектральным характеристикам твердых и жидких образцов – имитаторов окисленного ОЯТ. Результаты. Анализ данных литературы показал перспективность применения ЛИЭС. Результаты экспериментальных исследований на разработанной ЛИЭС-установке: определены линии атомной эмиссии актинидов на примере U, идентифицировано наличие продуктов деления ядерного топлива; погрешность измерений концентрации La, Nd, Ce, Fe составила 10, 12, 4,5 и 13,5% соответственно (в твердых образцах оксидов редкоземельных элементов с концентрацией от 103 до 105 ppm); для Zr – 3,3% (в образцах азотнокислых растворов с концентрацией от 0,9 до 15 г / дм3). Экономическая эффективность применения ЛИЭС-методики: сокращение суточного числа измерений на ~29%, продолжительности измерений – до 24 ч, затрат на оборудование – на ~40%. Заключение. Результаты экспериментального исследования подтвердили работоспособность экспериментальной ЛИЭС-установки, возможность определения урана, плутония и редкоземельных элементов, а также измерений их содержания. Внедрение метода ЛИЭС позволит снизить риски облучения персонала, проводить дистанционный радиационный контроль в режиме реального времени, заменить ряд методик количественного химического анализа и сократить образование вторичных радиоактивных отходов. В перспективе необходима работа по снижению пределов обнаружения и погрешности измерений.

Ключевые слова


отработавшее ядерное топливо (ОЯТ), ЛИЭС, лазер ND:YAG, импульсный твердотельный лазер, импульсное лазерное излучение, продукты деления ядерного топлива, дистанционный радиационный контроль, метод измерений, метод лазерно-искровой эмиссионной спектрометри

Полный текст:

PDF

Литература


Лебедев В.Ф., Павлов К.В., Федина М.А., Федин А.В. Концепция и дизайн компактной лазерной системы для дистанционных измерений методом лазерно-искровой эмиссионной спектроскопии. – Известия Российской академии наук. Сер. физическая, 2020, т. 84, № 3, с. 432–435. EDN: DCXMUP

Barefield J.E., Judge E.J., Berg J.M. et al. Analysis and spectral assignments of mixed actinide oxide samples using laser-induced breakdown spectroscopy (LIBS). – Appl. Spectrosc., 2013, v. 67, No. 4, p. 433–440. DOI: 10.1366/12-06830

Sarkar A., Telmore V.M., Alamelu D., Aggarwal S.K. Laser induced breakdown spectroscopic quantification of platinum group metals in simulated high level nuclear waste. – JAAS, 2009, v. 24, No. 11, p. 1545–1550. DOI: 10.1039/B913519G

Gong Y., Choi D., Han B.-Y. et al. Remote quantitative analysis of cerium through a shielding window by stand-off laser-induced breakdown spectroscopy. – J. Nucl. Mater., 2014, v. 453, No. 1, p. 8–15. DOI: 10.1016/ j.jnucmat.2014.06.022

Nakanishi R., Saeki M., Wakaida I. et al. Detection of gadolinium in surrogate nuclear fuel debris using fiber-optic laser-induced breakdown spectroscopy under gamma irradiation. – Appl. Sci., 2020, v. 10, No. 24, p. 8985. DOI: 10/390/app10248985

Whitehouse A.I. Laser-induced breakdown spectroscopy and its applications to the remote characterization of hazardous materials. – Spectroscopy Europe, 2006, v. 18, No. 2, p. 14–21. DOI: 10.1255/sew.2006.a1

Мисникова Т.С., Ваганов М.А. Обнаружение металлов методом лазерно-искровой эмиссионной спектрометрии в различных веществах. – В сб.: Тезисы докладов II Российской науч. конф. «Радиофизика, фотоника и исследование свойств вещества», Омск, 05–07 октября 2022 г. Омск: ОНИИП, 2022, с. 96–98. EDN: WOTRKE

Чупров А.Е. Применение лазерной эмиссионной спектрометрии (LIBS) для in situ идентификации материалов стержней атомных реакторов. – Фотоника, 2019, т.13, № 4, с. 368–369. EDN: ELZYRS

Trtica M., Savovic J., Kuzmanovic M. et al. LIBS hydrogen isotopes detection: significance in nuclear/fusion technology. – Журнал прикладной спектроскопии, 2023, v. 96, No. 3, p. 964. DOI: 10.1007/s10812-024-01669-0


Ссылки

  • На текущий момент ссылки отсутствуют.